Partial oxidation of methane in a dielectric barrier discharge plasma milli-reactor - Thèses de l'Université Pierre et Marie Curie Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2017

Partial oxidation of methane in a dielectric barrier discharge plasma milli-reactor

Oxydation partielle du méthane dans un milli-réacteur plasma de type décharge à barrière diélectrique

Résumé

Methane gas is known to be the most destructive greenhouse gas. The current world reserves of natural gas, which contains mainly methane, are underutilized due to high transportation costs. Thus, considerable interest is presently shown in conversion of methane to transportable liquid fuels and chemicals of importance to the petrochemical industry. One of the main solution for this problem is the partial oxidation of methane, actually this reaction requires a very high pressures and temperatures.The partial oxidation of methane (POM) in a milli-plasma environment is one possible route for converting methane to more valuable higher hydrocarbons at room temperature and atmospheric pressure.In that context, a Dielectric Barrier Discharge (DBD) transparent plasma-millireactor was designed for methane partial oxidation. A mixture of O2/CH4/Ar was processed into the reactor. AC high voltage (10.8 kV, 3 kHz) was applied to generate the plasma discharge. Under our experimental conditions, a highly reactive environment at room temperature and atmospheric pressure was generated, leading to methane conversion as high as 30 percent. The main products of the reaction were identified as methanol, ethane, ethane, propane, hydrogen, CO and CO2. The influence of the specific input energy (J/molmethanein), the gas composition and flow rate on the methanol selectivity and methane conversion were studied.Comsol Multiphysics 5.1 was used as a simulation tool to perform a first study to understand the mechanism of the reaction involved in POM for the production of methanol. Two main models were discussed, the sinusoidal and multi-time scale models. This work defines the bases for the understanding of the POM for the production of methanol. This study generates new alternatives in the use of miniaturization technologies in order to efficiently convert methane to methanol.
Le gaz méthane est connu comme le gaz à effet de serre le plus ravageur. Les réserves mondiales actuelles de gaz naturel, qui contient principalement du méthane, sont sous-utilisées en raison des coûts de transport élevés. Subséquemment, un intérêt important est démontré dans la conversion du méthane en carburants liquides transportables et en produits chimiques d'importance pour l'industrie pétrochimique. L'une des principales solutions à ce problème est l'oxydation partielle du méthane (POM acronyme en anglais), cette réaction nécessite des pressions et des températures très élevées.L'oxydation partielle du méthane dans un milieu milli-plasma est une voie possible pour convertir le méthane en hydrocarbures supérieurs avec plus de valeur à conditions de température ambiante et pression atmosphérique. Dans ce contexte, un milli-réacteur plasma de type décharge à barrière diélectrique a été conçu pour l'oxydation partielle du méthane. Un mélange d'O2 / CH4 / Ar a été utilisé, à une haute tension CA (10,8 kV, 3 kHz) pour générer la décharge du plasma. Dans les conditions expérimentales, un environnement hautement réactif à température ambiante et pression atmosphérique a été généré, ce qui a conduit à une conversion du méthane jusqu'à 30 %. Les principaux produits de la réaction ont été identifiés comme le méthanol, l'éthane, l'éthane, le propane, l'hydrogène, le CO et le CO2. L'influence de l'énergie d'entrée spécifique (J / molmethanein), la composition du gaz, le débit sur la sélectivité au méthanol et la conversion du méthane ont été étudiés. Comsol Multiphysics 5.1 a été utilisé comme outil de simulation pour effectuer une première étude pour comprendre le mécanisme de la réaction impliquée dans la POM pour la production de méthanol. Deux modèles principaux ont été discutés, les modèles à l'échelle sinusoïdale et multi-temps. Ce travail définit les bases de la compréhension du POM pour la production de méthanol. Cette étude génère de nouvelles alternatives dans l'utilisation des technologies de miniaturisation afin de transformer efficacement le méthane en méthanol.
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Citer

Erick Osvaldo Martinez Ruiz. Partial oxidation of methane in a dielectric barrier discharge plasma milli-reactor. Chemical engineering. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2017. English. ⟨NNT : 2017PA066736⟩. ⟨tel-02999129⟩
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